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苯酚产率99.2%!湖南大学邹雨芹:超高法拉第效率提升木质素的高附加值利用

在天然木质素中,β─O─4键是最主要的芳环间连接方式,其选择性断裂对木质素高值化至关重要。虽然目前已开发多种热催化方法实现β-O-4键高效氧化裂解,但这些方法通常需要高温高压、均相催化剂及富氧环境等苛刻条件,且苯酚产率偏低(<60%),制约实际应用。


【生物基能源与材料】获悉,近日,湖南大学邹雨芹团队提出新型电化学-化学串联催化策略,达到苯酚产率99.2%、苯甲酸产率80.2%,FE达74.7%。


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相关研究成果以“Enhancing β-O-4 Linkage Cleavage with Ultrahigh Faradaic Efficiency via Electrochemical–Chemical Tandem Catalysis for Lignin Valorization”为题,发表在《Advanced Materials》(IF 26.8)上。


通过解析PPE裂解的两阶段过程:i) Cα−OH基团电化学脱氢,ii) 非电化学Cα─Cβ键断裂,发现加速脱氢步骤是提升裂解性能的关键。据此设计开发了铜氧化物纳米片负载金纳米颗粒(Au/CuO)异相电催化剂,用于β-O-4键电氧化裂解。机理研究表明:PPE优先吸附于CuO基底,经Au−OH介导电催化脱氢生成2-苯氧基-1-苯基乙酮(PPA),随后PPA被碱性电解液中溶解氧氧化生成苯酚与苯甲酸。该催化剂在0.95 VRHE恒定电位下实现99.9%转化率,苯酚产率99.2%、苯甲酸产率80.2%,FE达74.7%。该串联策略进一步成功应用于有机溶剂木质素(OL)的电催化解聚,展现出良好的木质素高值化潜力。



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图1 β-O-4键在KOH电解液中的电催化氧化裂解路径示意图


▌ 参考信息:本文部分素材来自化工进展及网络公开信息。由作者重新编写,系作者个人观点,本平台发布仅为了传达一种不同观点,不代表对该观点或支持。如果有任何问题,请联系我们:15356747796(微信同号)。




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